Análise da estabilidade estrutural da esmectita sob altas pressões e altas temperaturas

Abstract

A estabilidade térmica da bentonita (rocha composta pelo argilomineral montmorilonita, do grupo da esmectita) é de particular interesse no uso de barreira de contenção para rejeitos radioativos de alto nível. No entanto, muito pouco se sabe sobre a estabilidade da argila esmectita sob condições de altas pressões e altas temperaturas (APAT). O objetivo deste trabalho foi investigar a estabilidade estrutural da esmectita sob condições de APAT. Os experimentos foram realizados em câmaras toroidais (CT) com pressões até 7,7 GPa e temperaturas de 1000°C. As amostras foram caracterizadas por difração de raios X (DRX) após seu processamento. Além disso, uma amostra do material original foi submetida a pressões até 12 GPa em uma câmara de bigornas de diamante (DAC) e caracterizada in situ por espectroscopia de absorção no infravermelho por transformada de Fourrier (FTIR). A amostra de bentonita (antes dos processamentos) constituída por montmorilonita dioctaédrica cálcica e, secundariamente, uma pequena fração de quartzo, foi caracterizada por FTIR, DRX, fluorescência de raios X (FRX), microscópio eletrônico de varredura (MEV), análise de área superficial, análise termogravimétrica (TGA) e análise por termodiferencial (ATD). Nos experimentos processados usando a DAC com pressões até 12 GPa, a análise de FTIR in situ mostrou que a estrutura da esmectita é estável com deformação reversível na ligação Si-O e que a esmectita não perde água. Em experimentos processados em CT a pressão de 7,7 GPa e temperatura de 250°C, durante 3,5 h, as análises de DRX e FTIR mostraram que a esmectita não se alterou após o processamento, manteve-se dioctaédrica, e que a não perdeu água. Em 7,7 GPa e temperatura de 1000°C, durante 3,5 h, as análises de DRX e MEV mostraram que a bentonita transformou-se nos minerais: Coesita, Quartzo, Cianita e Piropo.

The thermal stability of bentonite is of particular interest for containment barrier in nuclear waste disposal facilities. However, very little is known about the stability of smectite (principal component of bentonite) under high-pressure and high-temperature conditions (HPHT). The objective of this work was to investigate the stability of the smectite structure under HP-HT conditions. The HP-HT experiments were performed on toroidal chambers (TC) with pressure up 7.7 GPa and temperatures of 1000°C. The samples were characterized by X-ray diffraction after the HP-HT processing. Furthermore, one sample from the original material was analyzed using Fourier transformed infra-red (FTIR) in situ measurements on a diamond anvil cell (DAC) in experiments up to 12 GPa. The original sample of bentonite, calcium dioctahedral montmorillonite with small fraction of quartz, was characterized by FTIR, XRD, X-ray fluorescence (XRF), scanning electron microscopy (SEM), surface area, thermogravimetric analysis (TGA) and differential thermal analysis (DTA). In the experiment performed using the DAC up to 12 GPa, the FTIR in situ measurements analysis showed that the smectite structure is stable with a reversible deformation in the Si-O bond and that the smectite did not loose water. Experiments performed in TC at 7.7 GPa of pressure and 250ºC of temperature, during 3.5 h showed, after analysis by XRD and FTIR, that the smectite structure is stable and did not loose water. Experiments performed in TC at 7.7 GPa of pressure and 1000ºC of temperature, during 3.5 h showed, after analysis by XRD and SEM, the transformation of bentonite to the mineral assemblage: Coesite, Quartz, Kyanite and Pyrope.